Najcenniejszą kolekcją archiwalną jest archiwum tygodnika literackiego "Wiadomości" (Londyn 1946-1981) - największe i najbogatsze archiwum emigracyjne w Polsce - ponad 60 tys. rękopisów i listów.
Wśród wielu kolekcji są archiwa księgarni Libella i Galerie Lambert (Paryż 1947-1993), Teatru "Syrena" (Londyn) i wydawnictwa Książnica Polska (Glasgow); Biblioteka Marii i Józefa Czapskich (Paryż 1945-1992) - ponad 1,5 tys. książek z marginaliami i rysunkami; oraz ponad 400 archiwów pisarzy, dziennikarzy, publicystów, artystów, ludzi teatru i nauki oraz wybitnych osobistości życia społeczno-kulturalnego wychodźstwa polskiego XX wieku, takich jak: Konstanty Brandel, Zdzisław Broncel, Michał Chmielowiec, Edward Chudzyński, Ryszard Demel, Janusz Eichler, Anna Frajlich, Natan Gross, Wacław Iwaniuk, Konstanty A. Jeleński, Jadwiga Jurkszus-Tomaszewska, Tamara Karren, Halina Korn-Żuławska, Stefania Kossowska, Janina Kościałkowska, Jan Kott, Janusz Kowalewski, Irena Krzywicka, Jerzy R. Krzyżanowski, Witold Leitgeber, Leo Lipski, Mela Muter, Halima Nałęcz, Róża Nowotarska, Tadeusz Polanowski, Janusz Poray-Biernacki, Marta Reszczyńska-Stypińska, Zofia Romanowiczowa, Juliusz Sakowski, Olga Scherer, Henryk Skolimowski, Wojciech Skalmowski, Felicjan Sławoj Składkowski, Władysław R. Szomański, Stanisław Szukalski, Wiktor Trościanko, Leopold Tyrmand, Jan Ulatowski, Wojciech Wasiutyński, Tadeusz Wittlin, Władysław Żeleński, Marek Żuławski.